大约在1914年，张申府在北大图书馆偶然读到罗素的 《我们的外界知识》一书即被其吸引，由此对罗素发生了浓厚的兴趣，对罗素的数理逻辑理论更是推崇备至。他在《新青年》上称颂罗素“是现代世界至极伟大的数理哲学家，是于近世在科学思想的发展上开一新时期的一种最高妙的新学〈即数理逻辑(名学)，也叫记号逻辑或逻辑斯蒂科Logistic〉很有创发而且集大成的。”他认为数理逻辑的产生是哲学“科学化”的重要标志，更证明了哲学及所有人文学科不仅应该，而且能够“科学化”。这一点，恰恰适应了当时思想界的需要。新文化运动的先进们认为中国种种落后的重要原因之一是科学精神的匮乏，而且将“科学”归纳为西方文化的两大特点之一而加以推崇。
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张申府自不例外，认为西方文明，自古及今的最大特色，一言蔽之，不外乎逻辑，而科学精神为现在中国所最缺”。所以当务之急是用科学思想战胜非科学思想。正是基于这种抱负，他一点点地把数理逻辑、摹状词理论、语言分析等中国人闻所未闻的理论介绍进来。特别值得称道的是他在1927年即将奥地利哲学家维特根斯坦的巨著《逻辑哲学论》译成中文发表，题为《名理论》，为该书英、德文对照本出版后的第一个其他文字译本，使西方学术界甚为惊讶。然而中国哲学界直到80年代中期才对维特根斯坦哲学产生足够的重视，并形成一股“维特根斯坦热”，这恰恰也反衬出张申府当时的眼光。
对科学、理性的推崇，使他的思想发生了由“激进”到“温和”的转变。
1922年他在巴黎积极发展共产党组织时，思想非常激进，明确主张社会主义革命。他以“赤”为笔名，在《新青年》发表了 《个人不负罪恶责任》、《编辑室杂记》、《共产主义之界说》等文章，激烈地说：“社会是万恶之成就者。人性是罪恶之教唆者。吾们只有：革社会之命;调理人之性。”“我的根本主张是废国灭产，绝婚姻”，“对于社会主义自然要绝对的信奉……社会主义资本主义之间，更没有第三者……现在摆在眼前的，已只有共产主义与资本帝国主义两条路”，“吾想创造的少年中国，乃是无产阶级的少年中国。”而且，“只由无产阶级的专政，建立了共产主义，社会的安定才能重得，秩序与进步才能再望”，“这个变更，必须是革命性质的;必须以非宪的手段抓住权力;必须以强力扑灭反革命”。
但随着时间的推移，他虽然看到了马克思主义与罗素哲学的差异，却越来越不认为二者有本质的不同，而认为二者因本质相同能够 “结合”、互补。他在1930年代写的《现代哲学的主潮》认为：“解析是要根据科学的，是反对承认不变的的本体的玄学的。唯物也正如此。此二者相通之点”，“解析的第一步工夫固在言辞文字上，但也是要切实如实的。唯物则尤要脚踏实地，实事求是。这又是二者相同的地方，解析之极致可使一切学问统一于一，这一点至少也是唯物之所从同。以此种种，最近世界哲学界里两个最有生气的主潮是可以合于一的;而且合一，乃始两益。而且合一，乃合辩证之理。在理想上，将来的世界哲学实应是一种解析的辩证唯物论。”而二者的不同反可“互补”而共臻完善。逻辑解析“偏重于分”，辩证唯物 “侧重于全”;“解析末流之弊是割裂破碎”，“辩证唯物之弊则是笼统漠忽”，但由于二者有共同的基础，“解析与唯物，实正相补。”总之，“解析与唯物，这是西方方兴的趋势。两势会归，必然于人类思想的改造，世界状态的变更，均大有所成就，夫岂止于解决些哲学的问题而已?”这最后的问题，颇能反映张申府等人对“科学”“科学哲学”如此推崇的最终关注之所在。他们最终关怀的并不是科学、哲学及知识本身，而是人生、社会，是“世界状态的变更”。
但张申府身上始终有着浓重的文人气质。1925年初，张申府出席在上海召开的中共“四大”时，因讨论党的纲领与人争执而负气提出退党。尽管李大钊、赵世炎等反复劝说挽留，但他仍执意持“在党外来帮助党工作”的立场。作为中国共产党的创建者之一，他对其 “铁的组织纪律性”似乎认识不足，相反却表现出一种“合则即，不合则离”的精神特性。退党后，张申府以教学和翻译著述为生，但并未成为一位不问世事、埋首书斋的学者，而是始终坚持五四精神，以一位正直的知识分子的良知，为科学思想的传播和民主政制的建立而奋斗。1935年当国难当头之时，他发起成立“北平救国联合会”;在任教于清华大学的逻辑课上，他时时置“数理逻辑”于不顾，向学生痛斥当局的不抵抗政策;他曾是著名的“一二·九”爱国学生运动的发起者与领导人之一，与当时的清华学生姚依林在西单亚北点心铺楼上指导游行。他因此被捕入狱，后虽经冯玉祥保释出狱，却被学校解聘。由于他此时已经退出共产党多年，所以后来的 “历史”在谈到“一二·九”时，很少提到张申府，对他的重要作用更是绝口不提。历史求真，委实不易。出狱后，他倾全力从事抗日救亡运动。在重庆，他参加国民参政会，发表大量宣传抗日的文章，与其他民主人士配合中共连续发起宪政座谈会，要求进行民主改革。他参与了民盟的组建工作，任中央常委兼华北总支负责人。
张申府的思想深受罗素、罗曼罗兰等人的和平主义影响。在抗战胜利后国共两党的大决战中，张申府一直反对内战、力主和平。当共产党节节胜利、即将进行淮海战役时，张申府仍在《观察》杂志上书生气十足地呼吁和平，要求双方停战。结果自然受到胜利在望的共产党及民盟左派领导人的批判，并被开除出盟。共和国成立后，张申府供职北京图书馆。据赵俪生回忆，建国初期有次听苏联专家报告，会后恰与张同行，“他随身带着一部木刻线装书，一套四本，我拿过来一看，竟是一部《麻衣相书》。呜呼，张先生竟研究起这种东西了，怎不叫人吃惊!”(同上，第159页)读史至此，笔者也不禁“呜呼”：如果张先生早几十年就研究《麻衣相书》，或许会看出那个当年无人注意的图书管理员将是一个 “倒海翻江卷巨澜”、搅得“四海翻腾云水怒”的人物罢?难怪，大字不识几个的“海上闻人”杜月笙有句名言：不识字不要紧，不识人可不行。
