“我与淮南先生初无私交，且隶两党，所往来者亦悉属公事，然由公谊而增友谊，彼此之间辄能推诚相见，绝未以一时恶化，疏其关系，更未以勤于往还，丧及党格。这种两党间相忍相重的精神，淮南先生是保持到最后一口气的……”
张冲也十分钦佩仅长他几岁的周恩来的为人和才干，他常说：“周恩来先生是当代出色的政治家。如果共产党取得政权，担任外交部长的一定是周恩来先生。”当然，他们之间的接触交往不都是一团和气、一帆风顺的，但每当遇到问题发生争执时，双方都能以“敌人所欲为者我不为，敌人所不欲者我为之”的准则互相勉励，互相提醒，进而增进了信任，加强了友谊，为合作打下了良好的基础。
张冲性情随和，为人豁达，聪慧敏锐，能言著辩，他“为国民党的青年中委，但从未以此骄人，且曾任中央组织部调查科总干事，亦从未染近日‘调查统计’工作的习气，在平时接人待物，尤极谦和，而青年英俊之气，亦未稍衰”（周恩来语）。加之他学贯中西，见多识广，思想较为开朗，故而容易接受新事物，听得进不同意见。周恩来对他“这种动定咸宜的守身立世之道”极表赞赏。
在大敌当前、共御外侮的斗争中，在国共合作的交在中，张冲受到周恩来诸多方面的影响，思想认识有了很大进步，为联苏联共、团结抗日做了大量有益的工作。
他置顽固派的攻击陷害于不顾，多次真诚地给周恩来的工作以帮助。在重庆，凡周恩来对蒋介石提出要求和见蒋，或蒋介石要见周，都由张冲代为转达和安排，并居中周旋，从大局处努力。在顾问处常可听到周恩来打来的电话，而张冲接电话时通常总是用这样的话开始：“喂，我是淮南，你是恩来吗？”两人关系融洽由此可见一斑。
周恩来在重庆曾家岩的住处处在特务的重重监视之下，张冲不顾个人安危，尽力保证周恩来顺利进出，开展工作。有时实在没办法，就将他们的会晤地点放在重庆枣子岚垭张冲的寓所“乐庐”。一次，重庆都邮街发生了所谓的“民众”捣毁苏联驻华使馆的不幸事件，张冲即于大风雨中陪伴周恩来到现场勘查，以保护中共代表的安全。周恩来之所以能在1939 年春到安徽、浙江等地视察慰问新四军、回乡省亲，后顺利返回延安议事，都与张冲的大力协助分不开。
是年夏天，国民党当局同意周恩来北返延安，但当周恩来到重庆珊瑚坝机场时，检查人员却借故刁难，要他出示离境证件，否则不准离开重庆。双方争执之时，适逢张冲到机场为周恩来送行。张冲眼见情况有异，立即驱车赶到蒋介石侍从室，找到侍从室主任贺耀祖，一起去见蒋介石，取到蒋介石手令后，又亲自送往机场，直至周恩来上飞机才放心。事后，张冲愤愤地说：“这是顽固分子在捣乱，蓄意制造国共分裂！”
在交往中，周恩来除了对张冲的一些错误观点及时给予指正外，还特别注意用事实纠正其偏见。如重庆《新华日报》的发行屡遭特务破坏干扰，周恩来开始向张冲提出这个问题时，张冲不以为然，认为是夸大了事实。周恩来就陪他去现场。在亲眼目睹了特务殴打报童、撕毁报纸的情景后，张冲也感到气愤，随即采取了力所能及的制止措施。
1941年1月初，国民党悍然发动了“亲者痛，仇者快”的皖南事变，举世为之震惊。张冲闻讯，痛心疾首地对部下说：“生死存亡之时，还做这等兄弟相煎之事，可耻！可悲！”他看了国民党《中央日报》关于事变的报道，对其歪曲真相、颠倒黑白的一派胡言非常不满，当众将报纸摔在地上，双手交于背后，在办公室踱来踱去，许久不发一言，气得饭也不吃。而当《新华日报》发表周恩来的题词“千古奇冤，江南一叶；同室操戈，相煎何急？！”及有关社论报道，揭露事件真相后，民心沸腾，他则深表同情。
1月18日，《新华日报》营业部主任涂国林被特务拘捕，周恩来当即通过张冲迫使当局将人放回。2月中旬的一天，《新华日报》发行部又遭破坏，张冲亲自陪同周恩来赶赴现场，于寒冷的黑夜里，在曾家岩十二小学的宪兵队门前盘桓交涉达两个多小时。最终迫使宪兵队退还被扣压的报纸，周恩来随即将报纸当场分发给围观的群众。当夜，我党干部陈家康（解放后曾任外交部副部长）送张冲上车回家时，张冲问陈家康对近日之事作何想法。陈家康说：“成功，是国家民族之福；不成功，坚持到死不变。”张冲听后喟然长叹：“我死必在君先！”
张冲出此悲言，不是没有道理的。他力促国共合作的如此作为，自然深遭顽固派之嫉恨，意欲除之而后快。就在此时，在国民党的一次高级会议上，当张冲谈及国民党应继续与共产党合作的观点时，与会的一个死硬派反共人物竟破口大骂，猛然还将茶杯向张冲掷去，幸而未中。张冲遭此侮辱，颇为灰心，加之对时局的担忧，自感回天无力，心情沉重，甚至准备必要时以自杀来证明自己的心态。张冲对周恩来说：“一朝之中总有秦桧、岳飞。我们是忠，他们是奸；我们要顾大局，他们是不顾大局的。”
