中午吃饭时把两篇文章都读了一下。machine learning 我只懂点皮毛，所以从电子结构的角度说一下。2Jn财富国际

我觉得这两篇文章反映了用 ML 的方法处理电子结构问题（基本可以等同于它这里说的 Schrodinger equaiton 或 quantum many-body problem）的两个最容易想到的思路。2Jn财富国际

• 第一个（第一篇文章）是直接找映射关系，讲得不好听一点是暴力拟合。

薛定谔方程 是一个关于哈密顿量 的本征方程，本征矢 （波函数）包含了求解其他性质需要的信息。 的形式只由待研究的系统决定：给定一个系统，就给定了 ，原则上就确定了整个系统的所有性质（只要解出波函数 就好了）。用数学的语言说，就是存在如下三个映射：2Jn财富国际

第一、三步（通常）是 trivial 的，关键在于第二步的薛定谔方程难解（粗略地说，对薛定谔方程的近似求解构成了整个量子化学）。鉴于此，人们就想到利用 ML 的超强拟合能力来绕过它，所以就有了下面这个映射：2Jn财富国际

也就是建立一个从给定的系统直接指向某个物理性质的映射。具体实现的话 ML 里有大量现成的 model。第一篇文章就是这个思路，用的 model 是卷积神经网络（CNN）。2Jn财富国际

个人觉得这类方法不是很优雅（非常暴力！），缺点也很多：2Jn财富国际

1. 是 supervised learning. 也就是需要大量的精确解来 train 你的 model. 这是致命的。因为薛定谔方程的特点是，精确解在概念上很简单（取一组较大的基，薛定谔方程成了矩阵方程，精确对角化就好了），但 computational scaling 是指数发散的。所以用精确解来构建 training set 不现实。这就意味着只能用近似解，那么就算你 train 得再好你的 model 也只能 reproduce 近似解。。。
2. model flexibility 差. 以我对 neural network 的认识（错了请指出，谢谢！！！），一个网络的 architecture 是在 train 之前就要固定了的。比如说这篇文章里把 用 256-by-256 的矩阵表示，那么可以想见它的 input layer 是一个 256*256 的向量。那么这样 train 出来的模型怎么解其他 呢？我觉得这种意义下的 transferability 并没有。当然也有可能是我对 CNN 的理解错了。（我曾经思考过的一个解决思路是，把分子拆成片段，使得每一个片段的大小符合我 train 的 model 的维度，但这样又要考虑片段之间的相互作用之类的。）
3. 不普适。由于没有波函数，上面的 一次只能 train 一个性质。这和先解薛定谔方程得到波函数 有本质区别，后者可以求所有性质。所以对每个感兴趣的性质我都要 train 一次（比如文章里 train 了基态能量和第一激发态能量两个性质），工作量大不说，最可怕的是不同物理量之间不一定 consistent.

如果说 2 可能还可以从 model selection 角度补救，个人觉得 1 和 3 基本 kill 这类方法了。2Jn财富国际

• 第二个是利用变分原理（wiki: Variational method (quantum mechanics)）。

基本思路是：我解不出精确基态波函数 ，但我可以猜啊！比方说猜一个 ，那么变分原理保证这个试探波函数的能量一定是真实基态能量的上界，也即：2Jn财富国际

那么一个显而易见的近似是：我让我的试探波函数依赖于一些参数 （这个过程叫参数化，parametrization） ，这样它对应的能量就是 的函数了 。所以我只要在参数空间做一个最小化2Jn财富国际

就能得到在当前参数化形式下的最好的近似波函数了。2Jn财富国际

理论化学／理论物理学家基于物理 or 数学的 argument 已经提了很多很多种参数化波函数的方法，其中第二篇文章里提到的 DMRG 和 QMC 本质上都是不同的参数化波函数的方法（前者用的 MPS，后者则是 Jastrow-Slater determinant）。而这篇文章本身的创新之处，我个人认为，在于用 neural network 来参数化波函数。好处应该是优化能量的问题可以用 NN 里面成熟的优化方法解决。2Jn财富国际

就他们汇报的结果来看，效果还是可以的。一个 hidden layer 就能达到 DMRG 的精度。不过也有几个问题，比如一维和二维体系的对比来看，明显二维需要更复杂的 architecture. 这种维度依赖会随体系进一步增大而变的越来越不利嘛？这是这个方法是否 size－extensive 的问题，可惜作者也没咋讨论（可能是限于 Science 篇幅 orz）。2Jn财富国际

总的来说我觉得第二篇稍微比第一篇好一点，至少思路更加物理一点，而且由于不是 supervised leraning，可能的下一步发展也多一点。第一篇实在让人不得不怀疑作者是不是在蹭热点（而且还蹭得很难看）。2Jn财富国际