1930年2月初，国民党桂系军阀黄绍竑调遣4000余人“围剿”右江苏区，妄图消灭年轻的红七军，李天佑跟随红七军主力参加隆安战斗，激战5昼夜，带头冲锋夺取敌人占领的制高点，脚部负伤还坚持战斗。
1930年2月3日，在广东省乳源县梅花村，敌4个团前来围攻，敌众我寡，我军杀伤敌1000人左右，自己也伤亡6至700人，干部伤亡近三分之二。李天佑赤膊上阵，指挥全连冒着敌人炮火勇猛冲击，不到半个小时就攻占了山头，保证了莲花战斗的胜利。李天佑身先士卒，冲锋在前的英雄气概，被大家赞誉为“小老虎连长”。
1930年3月底，红七军决定开展外线作战，李天佑脚伤未痊愈，就随军向贵州挺进。
1930年4月初，李天佑被任命为特务连连长。
1930年4月底，红七军攻打贵州国民党军阀王家烈的后方基地榕江县城。由于城防坚固，炮火猛烈，红军连续几小时攻击未能突破。李天佑挑选12名战士组成突击队，肩扛竹梯，身带铁钉，跃出战壕，冲过敌人的火力网，为部队开辟杀进城里的血路，攻下榕江县城，红军歼敌600多人，缴获大量武器弹药，还筹得军饷数万元。
1930年5月，李天佑又随部回师右江，在攻打马鞍山一个大碉堡时带头冲杀，脚板第3次被打穿负伤，先后参加了收复百色、奉议、恩隆等县的战斗。
1930年10月，红七军奉命北上。
1930年12月底攻打武岗县，敌人突然增兵8个团，红七军同敌人激战5昼夜，伤亡严重，部队减员三分之一以上。李天佑奉命带一个排顶住追击的敌人，掩护军首长和军部机关的转移。
1931年7月，红七军跟中央红军在江西省于都县会师，划归红三军团建制。李天佑参加中央革命根据地第三次反“围剿”作战，后到会昌、寻邬休整扩红。
1932年2月上旬，在攻打赣州攀登城墙时，李天佑身中3弹。伤愈后，升任红七军第58团副团长，调瑞金红军学校学习后任团长，参加第四次反“围剿”的黄破、草台岗等战斗。
1933年6月，任红三军团第5师13团团长，参加东征福建的朋口、连城等战斗，李天佑在南平县西芹指挥该团歼灭国民党号称铁军的第十九路军的366团，开创了红军1个团在运动中歼敌1个主力团的辉煌战绩，荣获三等红星奖章，该团被授予“模范13团”奖旗。
1934年1月，李天佑升任红三军团第5师师长，在参加第五次反“围剿”的石城县高虎脑阻击战中，左手受伤仍然指挥全师坚守阵地，打退敌人9次集体冲锋。
1934年10月，在二万五千里长征中，李天佑率领红5师担任军团前卫，奉命在广西灌阳新圩抗击国民党两个师，激战3昼夜，完成掩护中央机关纵队安全渡过湘江的任务。
1935年1月，李天佑任红三军团司令部作战科长，协助军团长积极贯彻执行遵义会议确定的新的作战方针，先后参加了攻占娄山关、袭取遵义城、四渡赤水、飞越大渡河等战斗。
1935年10月，到达陕北。直罗镇战役后任红1军团第2师副师长，第4师师长。
1936年参加西征作战。10月间，李天佑率部参加了打败国民党中央军胡宗南部队的山城堡战斗，为结束十年内战的最后一仗贡献了力量。
