离开政坛，王世杰也没有闲着，凭借在法学界的名望，他在一家美国人办的教会大学的盛邀之下，在这个学校当了几年教授。即使在教书期间，王世杰也没有和政府脱离关系。1956年10月31日是蒋介石70寿辰，蒋介石透过“行政院”新闻局发布“以六事咨询于国人”的“婉辞”。针对这份带有政治做秀嫌疑的“婉辞”，《自由中国》同人顶风而上，倾力推出了由胡适、徐复观、毛子水、夏道平、陈启天、陶百川、王世杰、雷震等人的16篇文章组成的“祝寿专号”，劝告蒋介石尽快结束独裁专制，逐步实施宪政民主的现代制度。“祝寿专号”加印13版的轰动效应，换来的是政府当局的经济封锁和政治围剿，王世杰提醒雷震“在不失掉自己立场之下要谨慎，以免自己被毁，目前是我们最困难时期”。雷震显然不具备王世杰和胡适通权达变的理性智慧，反而多了一份以救世者自居的表现欲望和英雄情结。结果，后来《自由中国》被查封，雷震入狱十年。
1962年4月，由于胡适的去世，王世杰被选任为“中央研究院”院长，兼任“国家长期发展科学委员会”主任委员。1968年辞去“国家长期发展科学委员会”主任委员职，专任“中央研究院”院长，到了1970年4月当王世杰再次当选为“中央研究院”院长时，他坚持请辞，不愿继续担当此任。王世杰在任“中央研究院”院长期间，采取了如下几项重要措施。(1)增设物理研究所和经济研究所;(2)聘请旅外学人利用暑假回国讲学，并提供国内教员以及研究员以进修的机会，这两点改进了台湾中学大学师资力量，对台湾教育的发展打下了坚实的基础;(3)与各公立大学合作成立数学、物理、化学、工程、生物等研究中心，并从国内外广泛筹措经费，充实各研究中心的研究设备，不仅聘请国外知名学者到台湾讲学，而且还在台湾广泛选派优秀人才出国进修，再回国服务。这项措施在王世杰的努力下取得了很好的成绩;(4)组成“中美科学合作委员会”及“中美人文及社会科学合作联席会”，以促进中美文化学术的交流。以上种种措施一方面提升了台湾岛内的科学技术、教育水平;另一方面也促进了台湾和美国的关系。
王世杰晚年，极少过问政治，专心著书立说，玩赏古董字画。王世杰在抗战前，已经是“故宫博物院”理事，而且又兼任“中央博物院”理事长，到台湾后，他先后出任两院共同理事会常务理事及两院管理委员会常务委员。王世杰认为，故宫古物大都需要妥善保存，才能向全世界表现中国古老文化的精美内涵，因此建议出一套精印古画，以便让更多的人有机会欣赏到中国的文化。王世杰为此组织了“特别出版小组”，主编的《故宫名画三百种》和《艺苑遗珍》，均为我国艺术界空前巨著。为了进一步弘扬中国的文明，王世杰策划将一部分故宫文物运到美国展览。王世杰的这些举动，一方面提高了台湾岛内艺术水平，另一方面增进了国外人士对中国艺术的了解，是一件双赢的事情。王世杰不仅积极的推进中国文化的传播，而且身体力行，他第一个将自己珍藏多年的名画献给有关机构，倡导了私人捐赠的风气。
